Grimes debiutinis albumas „Geidi Primes“ buvo išleistas kasetėje 2010 m., jį įrašė studija „Arbutus Records“. Netrukus 2010 m. ta pati įrašų studija išleido Grimes antąjį albumą „Halfaxa“.
Jos trečiasis studijinis albumas „Visions“ buvo išleistas 2012 m. Šio albumo singlai „Genesis“ ir „Oblivion“ sualukė plataus kritikų pripažinimo. Laikraštis „The New York Times“ įvertino albumą „Visions“ vienu iš labiausiai intriguojačiu 2012 m. albumu. Taip pat trečiasis Grimes studijinis albumas buvo nominuotas „Polaris Prize“ bei laimėjo „Juno Award“ apdovanojimą už geriausią elektroninės muzikos albumą 2012 m.
Grimes muzika tuo metu kritikų buvo apibūdinta kaip įvairių vokalinių elementų kombinacija, taip pat plačiu įtakos rinkinu, pradedant nuo elektronikos iki pop, hip hop, R&B ar net viduramžių muzikos. 2013 m. Grimes buvo apdovanota „Webby Award“ geriausio metų atlikėjo kategorijoje.
2014 m. Grimes išleido naują kūrinį „Go“. Žurnalas „Rolling Stone“ šiam kūriniui skyrė 14-ą vietą geriausių 2014 m. dainų sąraše.
2015 m. kovo 8 d. Grimes išleido pačios surežisuotą vaizdo klipą demo kūriniui „REALiTi“, kuris susilaukė didelio muzikos kritikų pripažinimo. „Pitchfork“ įvardijo šį kūrinį geriausia Grimes nauja daina nuo „Visions“ laikų.
2015 m. spalio 20 d. Grimes savo „Instagram“ paskyroje pasidalino būsimo albumo „Art Angels“ viršeliu. Jau kitą savaitę išleido pirmąjį singlą „Flesh without Blood/Life in the Vivid Dream“ ir visą albumą. Albumas susilaukė ganėtinai puikaus „Metacritic“ įvertinimo, surinko 88 taškus iš galimų 100. 2016 m. sausio 19 d. Grimes išleido vaizdo klipą kūriniui „Kill V. Maim.
Grimes labiausiai ją įtakojančiais atlikėjais ir grupėmis priskyrė: Marilyn Manson, Christina Aguilera, „Nine Inch Nails“, „How To Dress Well“, „Swans“, Dizzee Rascal, Dandi Wind, Beoynce, Mariah Carey, Enya, Aphex Twin, Outkast, Drake, Lana Del Rey, japonų kompozitorius ir video žaidimų muziką, viduramžių muziką ir industrial atlikėjus.
Grimes pati sukūrė savo paskurinių dviejų albumų viršelius, jai daug įtakos turėjo japonų anime, manga ir komiksų autoriai, kaip Charles Burns ir Daniel Clowes.